Samen met zijn broer Karl richtte hij in 1946 de Aldi op. De discounter is uitgegroeid tot een internationaal concern met filialen in diverse Europese landen waaronder Nederland, en in Austalië en de Verenigde Staten. Omdat de broers het niet eens konden worden over de verkoop van tabakswaar, werd Aldi in 1961 gesplitst in Aldi Süd zonder sigaretten en Aldi Nord met tabakswaar. Nord werd geleid door Theo en Süd, waar inmiddels ook rookwaar wordt verkocht, door Karl.

De broers leidden een teruggetrokken bestaan en er is weinig over hen bekend. Theo Albrecht werd in 1971 slachtoffer van een ontvoering. Zijn ontvoerders lieten hem na zeventien dagen vrij nadat er miljoenen aan losgeld zou zijn betaald. De ontvoerders werden later opgepakt en veroordeeld. Het laatste openbare optreden van Theo Albrecht dateert van kort na zijn ontvoering.

Het vermogen van de beide broers wordt geschat op rond de 17 miljard euro elk. Zij behoren daarmee tot de rijksten ter wereld.