Mojsejev debuteerde in 1924 bij het Bolsjoj Ballet in Moskou. In 1937 richtte hij het Sowjetrussisch Volksdansensemble Mojsejev op, een groep van zo’n 120 dansers met een repertoire van meer dan 300 dansen. Door frequente optredens in het buitenland verwierf de groep internationale faam.Sowjetpremier Vjatsjeslav Molotov gaf zijn persoonlijke steun aan Mojsejevs plannen om een school op te richten voor de nationale dansen van de Sowjet-Unie. Mojsejev reisde persoonlijk door de Kaukasus, het Oeralgebergte en andere afgelegen delen van het uitgestrekte Sowjetrijk om materiaal over volksdansen te verzamelen.

Mojsejev combineerde volksdans met academische ballettechniek en gaf folkloristische dansthema’s vorm in groots opgezette theaterstukken. De Amerikaanse kwaliteitskrant The New York Times omschreef hem op zijn honderdste verjaardag als „genie en vernieuwer". Volgens de voormalige Bolsjoj–ster Ljudmila Semenjaka speelde Mojsejev „een buitengewone rol in de wereld van de dans" omdat hij „de volksdans tot een ongelofelijke hoogte bracht, een nieuwe vorm van choreografie creërend".