Hij geldt als een van de belangrijkste Latijns-Amerikaanse kunstenaars. Segui was vooral bekend om zijn kleurrijke schilderijen van mannetjes met een hoedje op. Zijn werk bevindt zich in de vaste collecties van musea als het MoMA en het Guggenheim in New York. Het Centre Pompidou in Parijs organiseerde in 2005 een aan hem gewijde tentoonstelling.

Segui woonde sinds de jaren zestig in Frankrijk, maar kwam nog geregeld in zijn geboorteland Argentinië. Daar overleed hij zaterdag aan hartfalen na een heupoperatie.