Hij brak door in de jaren 60 en was een pionier in de moderne, abstracte beeldhouwkunst. Caro werkte vaak met metaal, maar gebruikte ook materialen als steen, hout en papier. Caro was in de jaren 50 assistent van de bekende Britse beeldhouwer Henry Moore.

„Anthony Caro was een van de belangrijkste beeldhouwers van de afgelopen 50 jaar naast David Smith, Eduardo Chillida, Donald Judd en Richard Serra”, zei Nicholas Serota, directeur van het Londense Tate Museum. Caro was onder meer vernieuwend omdat hij zijn werken niet op een sokkel zette, maar direct op de grond. De beeldhouwer won verschillende prijzen.

Werken van Caro zijn permanent te zien in het beeldenpark van de Cass Sculpture Foundation in het Britse West Sussex, zoals The Tower of Discovery (1991), Goodwood Steps (1994), Tower (2001) en The Tower of Discovery (2007).

Caro was getrouwd met schilderes Sheila Girling en had met haar twee zoons. Hij overleed woensdag aan een hartaanval.