Theodor Olof werd op 5 mei 1924 geboren in Bonn. Hij was de zoon van Heinrich Wolffberg en de violiste en viooldocente Elvira Wolffberg-Schmuckler.

Olof week in de jaren dertig voor het toenmalige nationaal-socialistische Duitse regime uit naar Nederland. Hij gaf zijn eerste concert met het Concertgebouworkest op elfjarige leeftijd, onder leiding van Bruno Walter. Gedurende tientallen jaren was hij samen met Herman Krebbers concertmeester van het Residentie Orkest onder Willem van Otterloo en daarna bij het Concertgebouworkest onder Bernard Haitink.

Theo Olof was tot 1982 hoofddocent aan het Koninklijk Conservatorium in Den Haag. Daarnaast schreef hij over zijn leven als violist. Zijn debuut vol anekdoten ”Daar sta je dan” (1958) werd vele malen herdrukt.

Olof behoorde tot de initiatiefnemers van Hilversum 4 (nu Radio 4), de radiozender voor klassieke muziek van de Nederlandse Publieke Omroep, die in 1975 voor het eerst uitzond. Op 13 september 2009 ontving hij uit handen van minister van Cultuur Plasterk de allereerste Radio 4 Prijs wegens zijn verdiensten voor de muziek in Nederland. Tevens stond Theo Olof aan de wieg van de Nederlandse tak van de European String Teachers Association.

Theo Olof trouwde twee keer en heeft vijf kinderen.