Daly was aartsbisschop van Armagh en van 1990 tot 1996 kerkvorst van heel Ierland. Hij stond daardoor aan het hoofd van de vier tot zes miljoen Katholieken die het groene eiland telt.De conservatieve kardinaal stond vooral bekend om zijn verzet tegen het IRA–geweld, dat bedoeld was om Ierland en Noord–Ierland te herenigen. Hij pleitte zo vaak hij kon voor het neerleggen van de wapens. Het verzet van Daly was voor sommige gelovigen reden om uit de kerk te stappen.

Ook was de kardinaal een fel tegenstander van legalisering van echtscheiding. Hij vreesde dat legalisering zou leiden tot „ernstige morele, spirituele en sociale gevolgen". Na een referendum in de jaren negentig kon hij echter niet verhinderen dat scheiden legaal werd.

Ook bood Daly tijdens zijn loopbaan zijn „meest nederige excuses" aan aan slachtoffers van seksueel misbruik door de Kerk. Ierland kent een lange geschiedenis van kindermisbruik door onder meer priesters. Daly vond dat de Kerk niet bang moest zijn voor de waarheid en deze onder ogen moest zien om verder te kunnen.