Bijna twintig jaar, van 1952 tot 1971, was de diplomaat Luns minister van Buitenlandse Zaken. Aanvankelijk was hij minister zonder portefeuille en deelde hij het ministerschap met Beyen. Vanaf 1956 stond hij er alleen voor. Luns had toen al veel ervaring in het internationale circuit. Na een rechtenstudie kwam hij op 27-jarige leeftijd bij het departement van Buitenlandse Zaken werken als diplomaat. Voor en tijdens de Tweede Wereldoorlog was hij op diverse posten in het buitenland actief.

Als minister richtte Luns met anderen de Europese Gemeenschap voor Kolen en Staal op, de verre voorganger van de Europese Unie. Luns was een voorstander van een verenigd Europa, maar ook een hartstochtelijk pleitbezorger van het Nederlands belang. Dat bracht hem in conflict met de Franse president De Gaulle en de Duitse bondskanselier Adenauer.

In 1971 werd Luns secretaris-generaal van de NAVO. Hij bleef dat langer dan wie dan ook voor of na hem: maar liefst dertien jaar. In zijn NAVO-periode kreeg Luns te maken met de controverse over de plaatsing van kruisraketten in West-Europa. Hij beschuldigde premier Lubbers ervan zich te weinig in te zetten voor de NAVO. Critici veroordeelden zijn uitgesproken stijl. Luns zei zelf later dat het grote voordeel van het NAVO-chefschap was dat je als secretaris-generaal geen verantwoording hoeft af te leggen aan het parlement.

Luns was niet onomstreden. Hij liet zich lovend uit over dictators in Spanje en Portugal en had sympathie voor het apartheidsbewind in Zuid-Afrika. In 1979 kwam hij in opspraak toen bleek dat hij van 1933 tot 1936 lid van de NSB was geweest. Eerst wendde Luns geheugenverlies voor, later zei hij dat zijn broer hem had aangemeld.

Luns overleed op 17 juli 2002 in Brussel.