Montalbini overleed in een bergdorp bij Macerata, nadat hij was getroffen door een hartaanval. Hij was 56.Volgens de levensbeschrijving op zijn website bracht Montalbini in totaal twee jaar en acht maanden van zijn leven onder de grond door, sinds hij in de jaren tachtig met zijn experimenten begon. Hij vestigde in 1987 zijn eerste record, toen hij 210 dagen in zijn eentje verbleef in een grot in de Apennijnen.

Een jaar later vestigde hij met een internationaal team van veertien speleologen onder wie drie vrouwen een groepsrecord met een verblijf van 48 dagen onder de grond.

Tijdens zijn experimenten leefde Montalbini meestal op hoogcalorische poeders en pillen, vergelijkbaar met astronautenvoedsel.